Responsable de groupe :
Laurent BOUDOU (Pr UPS)
Animation scientifique :
Séverine LE ROY (DR CNRS)
OBJECTIFS de l’équipe DIELECTRIQUES SOLIDES et FIABILITE – DSF :
Les activités de l’équipe concernent en premier lieu la fiabilité des systèmes isolés. Les travaux ont pour objectif la compréhension des mécanismes de génération et de transport de charges dans les isolants, ainsi que l’identification des processus conduisant au vieillissement et à la rupture de matériaux compte tenu des contraintes fonctionnelles rencontrées dans les dispositifs. Pour cela, des techniques de caractérisation originales sont mises en œuvre et l’on s’appuie sur une simulation numérique des phénomènes de transport, afin de répondre à des problématiques spécifiques dans des domaines tels que l’aéronautique, le spatial, le transport et le stockage d’énergie. Les activités du groupe ainsi que les domaines d’application sont présentés ici.
Les activités que nous menons contribuent à :
Mots-clés:
L’équipe est organisée en deux socles de recherches, le socle INSTRUMENTATION, et le socle PHYSIQUE ET MODELISATION.
Ces deux socles permettent de répondre à des problématiques liées aux domaines applicatifs suivants, notamment:
– Les matériaux du génie électrique
– l’environnement chargeant
– les matériaux en couches minces
Objectifs :
Les recherches menées dans ce pôle concernent d’une part l’étude et la modélisation mathématique des phénomènes physico-chimiques en jeu dans les matériaux diélectriques soumis à différentes contraintes et, d’autre part, le développement et l’analyse de modèles de transport de charges à l’aide d’outils numériques comme la méthode des volumes finis, les algorithmes d’optimisation et d’analyse de sensibilité. Ces recherches, couplées à l’analyse des données expérimentales issues des techniques de caractérisation mises en œuvre dans l’équipe, ont pour objectif de mieux comprendre les mécanismes de génération et de transport de charges dans les isolants et d’identifier les processus conduisant au vieillissement.
Nouveau modèle de transport de charges:
Les modèles de transport de charges (modèle hydrodynamique/fluides/mésoscopique) ont été développés depuis deux décénniess et permettent en général de rendre compte du transport de charges dans les isolants polymères sous contraintes couplées (thermique, électrique, radiations). Un des challenges est de décrire de manière la plus pertinente la distribution des niveaux d’énergie qui se situent dans la bande interdite de l’isolant polymère, et qui peuvent agir soit à la promotion de la conduction des charges électroniques, soit au piégeage de ces charges. Un nouveau modèle de transport de charge a été développé, qui rend compte de manière encore plus réaliste de la distribution des niveaux d’énergie. Il s’agit d’un niveau unique d’énergie pour les charges mobiles, proche de la bande de conduction (de valence pour les trous), et une distribution exponentielle de pièges profonds. Ce modèle permet de reproduire de manière fidèle le comportement de la charge d’espace et du courant dans un matériau polyéthylène réticulé (XLPE) qui a été dégazé.
Modélisation de la génération et du transport d’ions:
Dans des matériaux polymères complexes, comme le polyéthylène réticulé (XLPE), des ions sont présents et peuvent participer à au transport et à l’accumulation de charges dans le matériau.
Afin de rendre compte de la génération et du transport de ces ions, un modèle de transport de charges a été développé. Il prend en compte soit la dissociation d’espèces, formant un ion positif et un ion négatif, soit l’ionisation d’espèces, donnant naissance à un ions positif et un électron. Ces espèces AB peuvent par exemple être des sous-produits de réticulation (cumyl alcool), ou des anti-oxydants.
Ce nouveau modèle prenant en compte les espèces ioniques en plus des espèces électroniques permet notamment de prévoir l’apparition d’hétérocharges dans le matériau, due à l’accumulation d’ions qui ne peuvent s’échapper du matériau.
Optimisation :
La problématique concerne la paramétrisation des modèles de transport de charges développés dans l’équipe. Ces différents modèles ont tous en commun la prise en compte de nombreux paramètres (injection, mobilité, coefficient de piégeage ou de dé-piégeage…) qui ne peuvent être prédits, observés ou estimés à partir d’expériences indépendantes. C’est pourquoi, au cours de ces dernières années, l’équipe DSF a développé une approche, sous la forme d’une fonction à minimiser, permettant de systématiser l’estimation des paramètres influant dans le processus de transport de charge. Il s’agit d’utiliser des outils d’optimisation pour l’ajustement des paramètres de manière à établir une corrélation optimale et systématique entre données simulées et données expérimentales. Les premiers résultats obtenus par optimisation sous contraintes montrent le bien-fondé de cette approche même si l’obtention d’un jeu de paramètres unique reste un objectif fort pour notre équipe. Le but étant d’avoir un modèle fiable et robuste qui rend bien compte des phénomènes physiques quelles que soient les conditions expérimentales d’étude.
Analyse de sensibilité :
L’optimisation paramétrique de nos modèles est une étape qui peut s’avérer complexe à mettre en œuvre dû en partie (i) à la forte non-linéarité de la fonctionnelle numérique décrivant le transport de charges, (ii) à la forte disparité d’échelle des paramètres recherchés ce qui peut rendre difficile la convergence des méthodes d’optimisation et enfin (iii) au temps de calcul de cette fonctionnelle qui rend pratiquement impossible toute approche stochastique basée sur l’évaluation du modèle en un grand nombre de points. Pour lever ces différents verrous scientifiques, nos travaux de recherche se sont focalisés sur le calcul de différents indices de sensibilité à l’aide de la technique dites de Sobol de manière à pouvoir hiérarchiser les paramètres en fonction de leur influence sur le transport de charges. Cette étape indispensable permettra de choisir au mieux les données d’entrée, de cibler les expériences à réaliser pour que la fonction coût à minimiser possède certaines propriétés facilitant l’optimisation.
Méthodes inverses – AFM :
Ces travaux concernent le problème du chargement électrostatique des matériaux diélectriques aux échelles nanométriques. Le dispositif expérimental retenu pour caractériser ce type de matériaux est l’AFM par la mesure des forces électrostatiques induites entre la pointe de la sonde et la surface d’un matériau. L’objectif est double : – analyser les caractéristiques métrologiques de la sonde AFM en regard de ses propriétés géométriques lorsque celle-ci est utilisée pour la mesure de forces électrostatiques par le développement d’un modèle électrostatique multidimensionnel à l’aide du logiciel commercial Comsol – généraliser ce modèle au cas de forces générées par des charges implantées dans le diélectrique selon différentes profondeurs et différentes extensions spatiales. Il s’agit d’un problème inverse à résoudre pour recouvrer, à partir de mesures expérimentales, ici les forces électrostatiques créées par les charges, la répartition spatiale des charges.
Objectifs :
Développer, caractériser, optimiser, et inventer des techniques de caractérisation innovantes pour les matériaux isolants électriques. Ces techniques originales développées par l’équipe permettent de mesurer la charge d’espace, de l’échelle sub-micrométrique (quelques centaines de nanomètres), à l’échelle de quelques millimètres, de mesurer des courants (courants de conduction, photocourant, courants thermo-stimulés), et des mesures de luminescence (cathodoluminescence, chimie-luminescence, électroluminescence).
Couplage mesures de charge d’espace et de décharge photo-stimulée:
Nous avons développé et validé un système expérimental qui combine des mesures de densité de charge par la méthode LIMM (Laser Intensity Modulated Method) avec des acquisitions de courant sous excitation optique par la technique PSD (Photo-Stimulated Discharge). L’objectif de ce dispositif est d’étudier la relation entre la charge d’espace (localisation spatiale, densité et évolution dans le temps) et les énergies associées au photocourant (profondeur et distribution énergétique des pièges) afin d’améliorer notre compréhension des mécanismes de piégeage et de dépiégeage de charges dans les isolants polymères.
L’originalité de ce travail repose sur l’utilisation d’un commutateur permettant de coupler les méthodes LIMM et PSD pour des tests consécutifs. Cette configuration permet une bascule contrôlée entre chaque circuit de mesure sans avoir à manipuler l’échantillon, la cellule de test ou les connexions de câblage, ce qui élimine les effets perturbateurs.
Développement de la mesure de charge d’espace
La technique de mesure de charge PEA utilise une impulsion de champ électrique de très courte durée (typiquement 5 à 10 ns) qui, appliquée aux charges présentes dans le matériau ainsi qu’aux charges images et capacitives sur les électrodes, génère une onde acoustique. Cette onde se propage dans le matériau et est détectée par un capteur piézoélectrique. Le signal électrique issu du capteur est ensuite mesuré et analysé afin de remonter à la densité de charge.
Lors de sa propagation, l’onde acoustique est atténuée, dispersée et réfléchie aux interfaces. Nous avons donc développé un modèle de la cellule de mesure PEA par analogie électroacoustique, permettant de simuler le comportement de la cellule et d’établir une fonction de transfert prenant en compte ces phénomènes.
Cette approche garantit le respect de l’équilibre électrostatique, assurant ainsi un champ nul en dehors de l’échantillon, ce qui ne serait pas garanti sans la prise en compte de l’atténuation, de la dispersion et de la réflexion des ondes.
Mécano-luminescence dans des résines époxydes :
Dans la perspective d’étudier les effets électriques mécaniques couplés dans le vieillissement des isolants, nous étudions la mécano-luminescence de polymères non dopés. Des premiers résultats très prometteurs ont été obtenus sur des résines époxydes : un signal de luminescence est effectivement détecté sous déformation mécanique. Pour les résines étudiées, ces effets sont produits au-dessus de la température ambiante, et requièrent de l’oxygène dans le milieu ambiant. Des spectres d’émission de lumière ont pu être enregistrés et sont semblables à ceux obtenus pour une contrainte purement thermique. Des ruptures de liaisons se produiraient sur les nœuds de réticulation du réseau et la luminescence proviendrait des mécaniques d’oxydation consécutifs à ces ruptures de livraison. Ce travail ouvre la voie à une visualisation en direct de l’endommagement et sera poursuivi en combinant des contraintes électriques et mécaniques.
Spectroscopie de pièges par courants photostimulés
Parmi les méthodes visant à sonder les pièges, outre la décharge photostimulée, nous disposons de méthodes telles que la luminescence par recombination de charges pratiquée en préchargeant le matériau avec une décharge homogène, l’analyse de la cinétique de décroissance de charges et les courants thermostimulés. Cette dernière méthode a été réactivée récemment avec l’analyse d’une série de composites à matrice époxyde. Si la méthode est sensible et permet en principe de scanner rapidement tout le spectre des profondeurs de pièges, l’analyse demande des hypothèses fortes, comme une distribution discrète en énergie de piège et un dépiégeage sans repiégeage qui ne sont pas nécessairement vérifiés. Egalement, comme dans d’autres méthodes ‘électriques’, il est nécessaire de distinguer ce qui relève de la polarisation dipolaire des effets de charge d’espace.
Vue d’ensemble / Objectifs
La caractérisation de la tenue des isolants du Génie Electrique fait partie des activités historiques au Laboratoire et dans le groupe DSF. Les recherches en cours dans l’équipe portent pour une partie sur les phénomènes de vieillissement des matériaux sous contrainte thermoélectrique et pour une autre sur les phénomènes de chargement et de transport dans les isolants. Ce dernier aspect vient en support aux activités de modélisation et est appuyé en particulier par des applications au transport d’énergie haute tension continue -HTCC. Dans les deux domaines, l’activité est à forte composante expérimentale, au travers de méthodes pour la plupart développées dans le groupe. Les matériaux étudiés sont issus de partenariat ou collaborations et sont sous diverses formes, allant de films de la dizaine de µm d’épaisseur à des plaques et à des câbles de plusieurs mm d’isolation.
Matériaux sous contrainte HVDC:
L’action se développe dans un contexte où les liaisons sous contrainte HTCC sont en fort développement, en lien avec l’intégration de sources d’énergie renouvelable et le besoin de renforcer et interconnecter les réseaux. La réalisation de liaisons par câbles enfouis ou sous-marins pose le problème de la tenue des isolants sous contrainte électrique-thermique combinée, avec des distributions de champ difficiles à anticiper et variables dans le temps.
Dans ce contexte, des simulations de la distribution de champ sont effectuées par modèle FEM (cf. socle modélisation), nourris par un ensemble de caractérisations de la conductivité fonction du champ et de la température, comme entrées aux modèles, et par charge d’espace sur câbles ou échantillons plans comme vérification en sortie. Les assemblages de diélectriques et les phénomènes aux interfaces qui en résultent constituent des points critiques qui sont étudiés.
Gradation du champ dans des jonctions de câbles HVDC
A partir de modèles phénoménologiques de conductivité σ(E,T) il est possible de prévoir en tout point et tout instant la distribution du champ dans des conditions instationnaires du point de vue thermique et électrique.
Différents leviers sont explorés pour grader le champ dans des jonctions de câbles 200 kV:
– Différents matériaux de raccordement;
– Action sur la géométrie (rayon de courbure)
– Insertion d’une couche de matériau de raccordement à conductivité modulée.
En perspective, nous souhaitons l’approche en optimisant les propriétés des matériaux requises ou en intervenant sur le détail des géométries pour moduler les pointes de champ. Un autre objectif est de réaliser des mesures 2D de distributions de charges et champ.
Vieillissement thermoélectrique de câbles modèles HVDC
Des critères d’évaluation des matériaux vis-à-vis du comportement en charge d’espace sont proposés et des stratégies pour tenter de limiter les phénomènes d’accumulation de charges sont recherchées. Le vieillissement sous contrainte DC impliquant des remises à zéro et des inversions de polarité est également étudié sur des câbles modèles, en menant simultanément des mesures de charge d’espace sous des contraintes jusqu’à +/- 100kVdc. Ces données sont mises en rapport à des données sur la conductivité et sur des caractérisations par des moyens classiques (FTIR, TGA, DMTA). Dans le cas d’étude, une diminution très conséquente de la conductivité des matériaux a été obtenue sur près de 2 ans au cours du vieillissement en combinant contraintes thermique et électrique, ce qui va à l’encontre des effets escomptés.
‘HVDC’ aéronautique
La transmission d’énergie sous contrainte CC se développe également dans le domaine aéronautique, pour répondre à des problématiques de compacité. Les questionnements relèvent des éventuelles nouvelles formes de défaillance des isolations sous contrainte combinée (dépressurisation, haute température, gradients thermiques…).
Les approches développées plus haut peuvent être transposées à diverses situations où des contraintes continues sont appliquées, avec cependant des différences majeures sur les technologies de câbles : absence d’écran semi-conducteur, présence de multicouches diélectriques, de vides, excursions en haute température, qui rendent les mesures plus délicates.
Vieillissement de câbles aéronautiques
Les contraintes thermiques et la maitrise des risques liés aux décharges partielles dans les câbles aéronautiques sont étudiés, conjointement avec le groupe MDCE. Des équipements sont disponibles ou développement pour reproduire les hautes température et la dépressurisation. L’objectif est d’identifier et distinguer des vieillissements intrinsèques aux matériaux de ceux dus aux agencements (délaminations, retrait, etc). Des vieillissement sous contrainte thermique (260°C) prolongée (plusieurs mois) ont par exemple été réalisés avec des tests de décharges partielles et courant de conduction in-situ, et des prélèvements pour des diagnostics physicochimiques. Des anomalies dans les transitoires de courant ont été révélés dans le PFA au-delà de 200°C résultant possiblement d’électromigration d’ions ou d’une dégradation du matériau.
Vers des matériaux ‘auto-réparants’ ?
Dans nos domaines, la recherche est principalement tournée vers une amélioration des performances électriques et thermiques des matériaux, par de nouvelles formulations, le dopage, la purification ou l’association à des renforts inorganiques par exemple.
D’autres préoccupations voient le jour avec des considérations de recyclabilité, de bio-sourcement, qui impliquent que l’on doit étalonner leurs propriétés par rapport à l’état de l’art.
Dans un registre plus futuriste, l’idée de réaliser des matériaux non plus seulement endurants, mais dotés de la capacité à se régénérer est apparue depuis une décade avec les vitrimères, matériaux présentant une réorganisation permanente au-delà d’une certaine température. Nous explorons ces matériaux, en collaboration avec l’équipe MDCE, avec une première famille portant sur des échanges par trans-estérification. Les propriétés diélectriques large bande de tels matériaux, dont le caractère auto-réparant a été démontré, sont explorées en relation avec leur formulation.
Caractérisation des matériaux sous environnement chargeant:
Les matériaux isolants qui sont utilisés en environnement spatial ou dans des centrales nucléaires sont soumis à radiations de diverses natures qui peuvent contribuer à leur dégradation à long terme. Il est nécessaire pour les diélectriques qui sont sélectionnés pour leur propriétés d’isolant électriques de déterminer l’effet de ces radiations sur leurs propriétés au cours du temps. Pour cela il est nécessaire d’exposer les matériaux à diverses sources (Faisceau d’électrons, rayonnements gamma, rayonnement X..) et d’évaluer l’effet de la dose sur les propriétés diélectriques. Pour ce faire des collaborations internationales ont été mises en place car l’accès aux sources de radiation reste complexe. Les outils de caractérisation que nous avons développés au laboratoire nous permettent de mettre en lumière les changements de comportement au cours du temps, le but étant de corréler les modifications structurales et les propriétés électriques des isolants étudiés. Nous tachons en particulier d’étudier la distribution de charge d’espace par la méthode PEA. En mode classique nous soumettons les échantillons à des cycles de polarisation/relaxation. Nous utilisons également l’implantation de charges électroniques par bombardement d’électrons afin d’injecter des charges négatives sans contact et suivre leur comportement dans le volume des échantillons. Nous réalisons des mesures de conductivités et des mesures de luminescence en parallèle des diagnostic physico-chimique type DSC et FTIR.
Objectifs:
Etudier les propriétés électriques multi-échelles (transport, piégeage, émission de charges…) des matériaux diélectriques nano-structurés et des interfaces.
Un des challenges concerne tout d’abord le développement de méthodologies permettant la détermination des propriétés électriques à l’échelle nanométrique. Cela passe par le couplage de modes dérivés de l’AFM et de la modélisation par éléments finis. Il est ainsi possible de mesurer :
– la permittivité diélectrique par Microscopies à Force Electrostatique (EFM),
– le transport de charges par Conductive AFM (C-AFM)
– la densité de charges par Microscopie à Sonde de Kelvin (KPFM).
– les propriétés mécaniques grâce au mode Nanomécanique (PF-QNM).
Le second challenge concerne l’approche multi-échelle et la confrontation des propriétés électriques obtenues à différentes échelles. Cela permet une amélioration de la compréhension des phénomènes physiques régissant le transport et le piégeage de charges dans les matériaux inorganiques et organiques déposés en couches minces nanostructurées ou non.
Notre intérêt se focalise sur l’étude des propriétés des matériaux en couches minces, des nanocomposites mais aussi des zones d’interface/interphase.
Etude des phénomènes aux interfaces métal / diélectrique:
Les propriétés des interfaces (défauts structuraux ou chimiques, charges de contact…) ont un impact important sur les mécanismes physiques à l’origine de l’injection et du transport des charges. Toutefois ces propriétés restent mal connues car souvent appréhendées à l’échelle macroscopique.
Pour caractériser les propriétés des interfaces métal/diélectrique, nous avons développé une méthodologie basée sur les techniques dérivées de l’AFM. Pour cela, des multicouches métal/isolant/métal sont étudiés sur la tranche (figure a), de façon à déterminer :
– La localisation de l’interface et sa rugosité : mode topographie (figure b) ou nanomécanique
– La densité de charge à l’interface : le potentiel de surface est mesuré en mode KPFM (figure c).
A partir de cette mesure il est possible d’extraire la densité de charges à l’interface (flèches rouges sur la figure d) à l’échelle sub-micrométrique.
Etude des nanocomposites inorganiques pour les applications en microélectronique:
L’amélioration des performances des matériaux diélectriques pour les applications en microélectronique et plus particulièrement pour les capacités Métal-Isolant-Métal (MIM) passe par le développement de nouveaux matériaux nanostructurés 2D ou 3D. Le principal verrou réside en l’augmentation de la permittivité diélectrique et du champ de claquage, tout en maintenant un courant de fuite faible. Dans ce contexte, il convient concevoir des couches minces nanostructurées (nanocomposites, multicouches…). Une des voies possible est l’élaboration, par voie plasma, de nanomatériaux à base de de SiO2 et de TiO2, permettant d’augmenter la permittivité diélectrique tout en conservant des courants de fuite faibles. Pour étudier ce type de matériaux, et comprendre les mécanismes à l’origine de l’amélioration des propriétés électriques, il convient de développer des méthodes de caractérisation à l’échelle des nano-objets. Pour cela les modes électriques dérivées de la microscopie à force atomique (AFM) sont parfaitement adapté. Couplé à de la modélisation par éléments finis ils permettent d’accéder à nombreuses grandeurs électriques : mesure de courant par Conductive AFM (C-AFM), mesure de permittivité par Microscopie à Force Electrostatique (EFM) et mesure de densité de charge par Microscopie à Sonde de Kelvin (KPFM). Ces études sont menées dans le cadre du projet ANR ADN en collaboration avec l’équipe ScIPRA du Laplace et l’IMN de Nantes.
Moyens expérimentaux :
Moyens numériques :
* accès via les plateformes du Laboratoire :
Banc de mesure de
charge d’espace PEA sur Câble
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