Soutenance de thèse – Julie HATON – Mercredi 3 décembre à 14h30 – Salle 301 du bâtiment U4 (325 All. Théodore Despeyrous, 31400 Toulouse)

Composition du jury :

•  M. Eric Moreau, Université de Poitier, Rapporteur

• Mme. Claire Douat, Université d’Orléans, Rapporteure

• M. Dunpin Hong, Université d’Orléans, Examinateur

• M. Nicolas Naudé, Université de Toulouse, Directeur de thèse

• M. Luc Stafford, Université de Montréal, Co-directeur de thèse

Résumé :

Les décharges à barrière diélectrique (DBD) sont des systèmes utilisés pour générer des plasmas froids sur de larges surfaces à la pression atmosphérique. Elles sont utilisées dans différentes applications, notamment le traitement de surfaces. Le régime de décharge généralement obtenu avec une DBD est la décharge filamentaire. Elle se caractérise par des microdécharges réparties de manière aléatoire dans l’espace inter-électrodes et dans le cycle de la tension alternative appliquée. L’inconvénient de ce régime est la répartition inhomogène de l’énergie sur les surfaces et le cas échéant sur le matériau à traiter. Selon un choix judicieux des conditions opératoires, il est cependant possible d’obtenir un autre régime de décharge, le régime diffus, caractérisé par une répartition beaucoup plus homogène de l’énergie sur les surfaces. D’abord observé dans les mélanges de Penning conduisant à la formation de décharges luminescentes, il a ensuite été observé dans l’azote menant à la décharge de Townsend. Plus récemment, il a aussi été vu dans d’autres gaz moléculaires comme l’air ou le CO2. Cependant, quel que soit le gaz utilisé, des décharges filamentaires précédent le régime diffus ; c’est ce qu’on appelle l’effet mémoire où la décharge suivante dépend de la précédente. Ce phénomène résulte d’un pré-ensemencement en électrons germes dans l’espace gazeux avant l’amorçage. Contrairement à d’autres gaz comme les mélanges Penning ou l’azote, l’origine des électrons germes dans les DBD dans l’air reste toutefois peu documentée. Dans cette thèse, nous avons mis en évidence une forte influence des surfaces sur les mécanismes de production d’électrons germes dans les DBD dans l’air. Des mesures des propriétés diélectriques, de l’évolution temporel du potentiel de surface après la décharge et de microscopies AFM couplées à une simulation électrostatique nous ont permis de mieux appréhender les différents mécanismes de surface mis en jeu, à savoir, l’émission d’électrons par effet de champ et/ou par effet thermoïonique. Nous avons également étudié le rôle du temps de résidence du gaz sur l’effet mémoire grâce à l’utilisation d’une électrode fractionnée couplée à un modèle électrique de la décharge. Nous avons pu montrer que le temps de résidence du gaz augmente la tension de claquage. Grâce à des mesures de spectroscopie d’absorption, cette incidence négative du gaz sur l’effet mémoire a pu ensuite être corrélée à l’ozone produit dans la DBD. L’ozone étant un gaz électronégatif, il semble entraîner l’attachement des électrons germes. L’effet mémoire et la dynamique de formation de l’ozone ont aussi été étudiés pour différents mélanges d’azote et d’oxygène. Dans l’ensemble, cette thèse a donc permis de mettre clairement en évidence les influences respectives du gaz dans le volume et des surfaces diélectriques sur l’effet mémoire d’une DBD d’ans l’air.

Abstract :

Dielectric Barrier Discharges (DBDs) are systems used to generate cold plasmas over large surfaces at atmospheric pressure. They are used in various applications, notably surface treatment. The discharge regime most commonly obtained with a DBD is the filamentary regime. It is characterized by microdischarges randomly distributed in the inter-electrode gap and throughout the cycle of the applied alternating voltage. The drawback of this regime is the inhomogeneous distribution of energy on the surfaces and, when applicable, on the material to be treated. However, with a careful choice of operating conditions, it is possible to obtain another discharge regime: the diffuse regime, which is characterized by a much more homogeneous distribution of energy on the surfaces. First observed in Penning mixtures leading to the formation of glow discharges, it was later observed in nitrogen in the form of a Townsend discharge. More recently, it has also been seen in other molecular gases such as air or CO₂. Regardless of the gas used, filamentary discharges always precede the diffuse regime. This is known as the memory effect, where each discharge depends on the previous one. This phenomenon results from a pre-seeding of seed electrons in the gas before breakdown. Unlike in other gases such as Penning mixtures or nitrogen, the origin of seed electrons in DBDs in air remains poorly documented. In this thesis, we demonstrated a strong influence of surfaces on the mechanisms responsible for the production of seed electrons in DBDs in air. Measurements of dielectric properties, the time evolution of the surface potential after the discharge, and AFM microscopy combined with electrostatic simulations allowed us to better understand the surface mechanisms involved, namely electron emission by field effect and/or thermionic effect. We also studied the role of gas residence time on the memory effect, using a segmented electrode coupled with an electrical model of the discharge. We showed that increasing gas residence time leads to an increase in the breakdown voltage. Using absorption spectroscopy measurements, this negative impact of gas residence time on the memory effect was then correlated with ozone produced in the DBD. Since ozone is an electronegative gas, it seems to promote the attachment of seed electrons. The memory effect and the dynamics of ozone formation were also studied for various nitrogen–oxygen mixtures. Overall, this thesis clearly highlights the respective influences of the gas in the volume and of the dielectric surfaces on the memory effect in an air DBD.