Tifenn JEGADO soutiendra sa thèse le vendredi 20 novembre 2026 à 8h30 en salle des thèses de l’ENSEEIHT (Amphi C002), sur le sujet : Étude de la durabilité des piles à combustible PEM-BT dans un environnement représentatif de la recirculation anodique.
Le jury est composé de :
M. Yann BULTEL, Rapporteur, LEPMI – Grenoble INP – Grenoble
M. Jean-Christophe OLIVIER, Rapporteur, Laboratoire IREENA – IUT de Saint-Nazaire – Saint-Nazaire
Mme Nadia YOUSFI-STEINER, Examinatrice, FEMTO-ST – Université Marie et Louis Pasteur – Belfort
Mme Julia MAINKA, Examinatrice, LEMTA – Université de Lorraine – Nancy
M. Christophe TURPIN, Directeur de thèse, LAPLACE – Toulouse INP – Toulouse
M. Amine JAAFAR, Co-directeur de thèse, LAPLACE – Toulouse INP – Toulouse
Membres invités :
M. Santiago SUAREZ, Co-encadrant, LAPLACE – Toulouse INP – Toulouse
M. Guillaume SERRE, CEA-Liten – Grenoble
Résumé de la thèse :
La réduction des émissions de gaz à effet de serre constitue l’un des défis majeurs de notre époque. Dans ce contexte, l’hydrogène décarboné occupe une place centrale dans la stratégie énergétique française, en particulier pour le développement de la mobilité lourde à hydrogène. C’est dans cette dynamique que s’inscrit le projet DURASYS-PAC, financé par le Programme et Équipements Prioritaires de Recherche Hydrogène (PEPR-H2), dont l’objectif est d’améliorer la durabilité et la fiabilité des systèmes à pile à combustible à membrane échangeuse de protons (PEMFC), avec une durée de vie visée supérieure à 20 000 heures.
Cette thèse s’intègre dans la phase expérimentale du projet et vise à développer des essais de durabilité représentatifs du fonctionnement réel des stacks à l’échelle du laboratoire. En effet, les protocoles de vieillissement couramment utilisés reposent souvent sur des configurations simplifiées, éloignées des conditions réelles d’exploitation des systèmes complets. En particulier, le sous-système d’alimentation anodique en mode recirculé, largement utilisé dans les applications industrielles, est rarement reproduit de manière fidèle sur les bancs d’essai. Or, la membrane d’une PEMFC est le siège de transferts permanents d’espèces entre l’anode et la cathode, notamment la perméation de l’azote et le transfert d’eau. En mode recirculé, ces espèces ne sont plus évacuées efficacement et s’accumulent progressivement dans la boucle anodique, modifiant les conditions locales de fonctionnement du stack. Cette accumulation peut induire ou accélérer certains mécanismes de dégradation. Dès lors, la question centrale de cette thèse est la suivante : dans quelle mesure la recirculation des gaz anodiques et l’accumulation d’espèces inertes influencent-elles les mécanismes de dégradation et les performances des PEMFC en conditions réalistes de fonctionnement ?
Pour y répondre, la thèse s’appuie dans un premier temps sur un outil d’analyse par arbre de dégradation, développé dans une approche qualitative, afin d’identifier les voies de dégradation susceptibles d’être induites par ces transferts de matière en régime recirculé. Des modèles analytiques des transferts d’azote et d’eau à travers la membrane sont ensuite développés, puis validés expérimentalement et confrontés à l’outil MEPHYSTO développé au CEA. Une campagne expérimentale dédiée permet ensuite de quantifier l’impact de la dilution du combustible par l’azote accumulé sur les performances du stack, au moyen de caractérisations électrochimiques comprenant des courbes de polarisation, de la spectroscopie d’impédance électrochimique et de la voltammétrie cyclique. Des essais de vieillissement sont ensuite réalisés en reproduisant un fonctionnement anodique recirculé représentatif des conditions réelles. Un suivi paramétrique rigoureux permet d’identifier les différentes phases de dégradation ainsi que les phénomènes d’engorgement associés. Enfin, une méthode de diagnostic sans gaz actifs, dite E-TWAG, est explorée afin d’évaluer l’état de santé du stack au cours et à l’issue des essais de vieillissement, ouvrant ainsi des perspectives pour le suivi de la dégradation en conditions embarquées.
Abstract:
Study of the durability of LT-PEM fuel cells under conditions representative of anode recirculation
Reducing greenhouse gas emissions is one of the major challenges of our time. In this context, low-carbon hydrogen plays a central role in the French energy strategy, particularly for the deployment of hydrogen-powered heavy-duty mobility. The DURASYS-PAC project, funded by the Hydrogen Priority Research and Equipment Program (PEPR-H2), is part of this effort and aims to improve the durability and reliability of proton exchange membrane fuel cell (PEMFC) systems, targeting a lifetime exceeding 20,000 operating hours.
This PhD research is conducted within the experimental phase of the project and focuses on the development of durability testing protocols representative of real stack operating conditions at the laboratory scale. Indeed, conventional aging protocols are often based on simplified configurations that do not accurately reproduce the operating conditions encountered in complete fuel cell systems. In particular, the recirculated anode supply subsystem, widely implemented in industrial applications, is rarely replicated faithfully on test benches. However, the PEMFC membrane is continuously subjected to species transport between the anode and cathode compartments, notably nitrogen crossover and water transfer. Under recirculated operation, these species are no longer efficiently removed and progressively accumulate within the anode loop, thereby modifying the local operating conditions of the stack. Such accumulation may induce or accelerate specific degradation mechanisms. Consequently, the central research question of this thesis is: to what extent do anode gas recirculation and the accumulation of inert species influence degradation mechanisms and PEMFC performance under realistic operating conditions?
To address this question, a qualitative degradation tree analysis tool is first employed to identify degradation pathways potentially triggered by mass transfer phenomena under recirculated operation. Analytical models describing nitrogen and water transport through the membrane are subsequently developed, experimentally validated, and compared with the MEPHYSTO simulation tool developed at CEA. A dedicated experimental campaign is then carried out to quantify the impact of fuel dilution caused by accumulated nitrogen on stack performance. Electrochemical characterizations, including polarization curves, electrochemical impedance spectroscopy (EIS), and cyclic voltammetry (CV), are performed for this purpose. Durability tests are subsequently conducted under representative recirculated anode operating conditions. A rigorous parametric monitoring approach enables the identification of distinct degradation phases as well as associated flooding phenomena. Finally, a gas-free diagnostic method, referred to as E-TWAG, is investigated to assess the state of health of the stack during and after aging tests, thereby opening new perspectives for onboard degradation monitoring in real-world applications.
