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Soutenance de thèse de Sami EL AABID

par Isabelle Clarysse - publié le

Sami EL AABID soutiendra publiquement ses travaux de thèse intitulés :

"Méthode basée ‘modèle’ pour le diagnostic de l’état de santé d’une pile à combustible PEMFC en vue de sa maintenance" ;

La soutenance se déroulera vendredi 31 janvier 2020 à 10h, en salle des thèses (C002) de l’ENSEEIHT, 2 rue Charles Camichel.

Jury :
Delphine RIU, Rapporteure
Nadia YOUSFI STEINER, Rapporteure
Christophe TURPIN, Directeur de thèse
Jérémi REGNIER, Co-directeur de thèse
François LAPICQUE, Président
Bruno AUVITY, Examinateur
Jean Baptiste JOLLYS, Examinateur
Théophile HORDE, Examinateur
Julien D’ARBIGNY, Examinateur
Fabio COCCETTI, Examinateur

Mots-clés :
Pile à combustible – PEMFC – Diagnostic – Courbe de polarisation (V-I) – Spectroscopie d’Impédance Electrochimique (SIE) – Identification paramétrique – Modélisation – Modèle quasi-statique – Modèle dynamique – Impédance résiduelle.

Résumé :
Les piles à combustible se positionnent aujourd’hui comme une alternative technologique séduisante face aux solutions classiquement utilisées pour le stockage d’énergie. De par leur rendement de conversion en énergie électrique et leur haute densité énergétique, les grands acteurs du secteur aéronautique voient en elle une solution intéressante pour réduire l’impact environnemental des futurs avions. C’est dans cette optique que s’inscrit la présente thèse, visant à contribuer au développement de méthodologies destinées au suivi de l’état de santé d’une pile à combustible à membrane échangeuse de protons (Proton Exchange Membrane Fuel Cell PEMFC).

Il a été montré, dans un premier temps, que l’ensemble des constituants de la pile est soumis à d’importantes contraintes, de différentes natures, pouvant engendrer des défaillances irréversibles ou des pertes de performances. Un focus a été fait sur deux dégradations irréversibles semblant particulièrement plus critiques que les autres : les fuites internes et la dégradation de la couche active (corrosion du carbone et dégradation du platine). Cette synthèse permet de mettre en exergue la nécessité de disposer de méthodes de diagnostic permettant de suivre l’état de santé de la pile.

Dans ce sens, des outils basés sur le principe de l’identification paramétrique, encore appelés « approches basées modèles » sont mis en avant. Il s’agit dans un premier temps de pouvoir, à partir de caractérisations expérimentales, mettre en œuvre une procédure appropriée permettant d’identifier les paramètres d’un modèle représentant au mieux le comportement du composant. Et dans un second temps, de construire par l’intermédiaire des paramètres identifiés des indicateurs (ou signatures) liés à l’état de santé de la pile. Dans le cadre de cette thèse, nous nous sommes intéressés plus particulièrement à deux types de prise d’informations : la courbe de polarisation (V-I), et la Spectroscopie d’Impédance Electrochimique (SIE) sur plusieurs paliers de courant. Il a été montré dans cette thèse, que seule l’exploitation conjointe de ces 2 types de mesures permet une caractérisation pertinente de l’état de santé de la pile. Nous avons proposé donc de coupler les deux caractérisations pour assurer une cohérence entre les 2 types de caractérisations d’une part et d’autre part de permettre une séparation des phénomènes régissant le comportement de la pile dans les domaines quasi-statique et dynamique.

Deux modèles « couplés » ont été ainsi développés : un modèle quasi-statique dont les paramètres sont identifiés à partir de la courbe de polarisation (et de la SIE) et un modèle dynamique identifié à partir des données de la SIE (et de la V-I). Il a été mis en avant, dans le cadre cette thèse la nécessité de développer un modèle dynamique dit « évolutif » ou « sans a priori » dont la formulation peut varier au cours du temps. Ainsi, si des phénomènes liés à un changement de caractéristiques apparaissent, la structure du modèle pourra s’adapter pour en permettre la prise en compte. Le processus global partant de la connaissance a priori (données expérimentales, choix du modèle et choix du critère) jusqu’à l’identification des paramètres des modèles a été développé au cours des chapitres de cette thèse. Plusieurs résultats ont pu être dégagés de l’approche développée. En effet, outre la bonne reproduction des données expérimentales et la séparation des pertes dans les domaines quasi-statique et dynamique, l’approche permet de percevoir certaines défaillances à travers l’évolution des paramètres des modèles développés.

La prise en compte du couplage statique-dynamique et la nécessité d’assurer une cohérence entre les 2 domaines fait apparaitre la notion « d’impédance résiduelle ». En effet, un biais entre la pente locale de la courbe de polarisation RQS et la résistance basse fréquence du spectre d’impédance RBF est systématiquement observé dans le cas de la monocellule comme dans le cas du stack. L’impédance résiduelle prise en compte dans la modélisation permet d’absorber ce décalage tout en garantissant une cohérence entre les mesures de la V-I et de la SIE. Une tentative d’explication des phénomènes physico-chimiques liés à cette impédance a également fait partie de l’ensemble des objectifs de cette thèse.

D’un point de vue expérimental et dans l’objectif d’illustrer dans quelles mesures nous pouvons exploiter les paramètres identifiés des modèles développés, plusieurs types de données expérimentales sont exploités au cours de ce manuscrit. L’idée du travail est dans un premier temps de générer des variations ciblées et maitrisées du comportement de la pile et d’observer l’influence de ces changements sur les paramètres identifiés. Pour ce faire, l’idée proposée est de travailler sur une monocellule dont la modification des composants est aisée. Le jeu de composants (membranes de différentes épaisseurs, différents dosages en platine au niveau de la couche active…) permet de mettre en évidence l’impact de chaque modification sur les données expérimentales et ainsi sur le modèle. Une fois la méthode « calibrée », nous testons également la validité de l’approche sur des données issues de campagnes de vieillissement d’un stack. L’objectif est d’évaluer la perceptibilité du vieillissement à travers les paramètres des modèles développés et si le suivi de certains paramètres dans le temps permet de caractériser avec pertinence la nature des dégradations constatées.

Abstract :
Nowadays, Fuel cells (FCs) are considered as an attractive technological solution for energy storage. In addition to their high efficiency conversion to electrical energy and their high energy density, FCs are a potential candidate to reduce the environmental impact of future aircrafts. The present PhD thesis can be located within this context, and especially contributes to the development of methodologies dedicated to the monitoring of the State of Health (SoH) of Proton Exchange Membrane Fuel Cells (PEMFCs).

FCs are submitted to ageing and various operating conditions leading to several failures or abnormal operation modes. Hence, there is a need to develop tools dedicated to the diagnosis and fuel cell ageing monitoring. One of reliable approaches used for the FC SoH monitoring is based on parametric identification of a model through experimental data (model-based approach).

Widely used for the FC characterization, the polarization curve (V-I) and the Electrochemical Impedance Spectroscopy (EIS) coupled with a model describing the involved phenomena may provide further information about the FC SoH. Two models were thus developed : a quasi-static model whose parameters are identified from the polarization curve (and EIS) and a dynamic one identified from EIS data (and V-I). The need to develop a dynamic model whose formulation may vary over time “without a priori” has been reported in this thesis.

The original approach of this thesis is to consider conjointly both characterizations during all the proposed analysis process. This global strategy ensures the separation of the different fuel cell phenomena in the quasi-static and dynamic domains by introducing into each parametrization process (one for the quasi-static model and one for the dynamic model) parameters and/or laws stemming from the other part. The global process starting from the a priori knowledge until the identification of the models parameters was developed during the chapters of this thesis. In addition to the good reproduction of experimental data and the separation of the losses in both static and dynamic domains, the method makes it possible to monitor the FC SoH via the evolution of models parameters.

The fact to take into account the coupling between quasi-static and dynamic models revealed the notion of a “residual impedance”. This impedance makes it possible to overcome the recurrent experimental observation made by the daily users of EIS : there is a not-clearly explained difference between the low frequency resistance of the EIS and the slope of the polarization curve for a given current density. Theoretically the two quantities have to tend towards the same value. In other words, a part of the impedance spectra is not clearly and easily exploitable to characterize fuel cell performance. This topic has been discussed in the literature in the last years. An attempt to explain physicochemical phenomena related to this impedance is also a part of objectives of this thesis.

From an experimental point of view, before applying this method to ageing monitoring, it was indeed necessary to “calibrate” it regarding its relative complexity. In this way, experiments with a single cell with different sets of internal components (different membrane thicknesses and different platinum loadings in the Active Layer (AL)) were achieved and analyzed by applying the proposed method. Therefore, the method was evaluated in the framework of three ageing campaigns carried out with three 1 kW PEM stacks.